CdS/Cu-W2N3用于FA光重整的機理
氫被認為是未來的清潔燃料，但傳統的生產方法仍然是能源密集型和高碳排放。甲酸是一種常見的生物質衍生物和氫載體，它的光重整為制氫提供了一種溫和、可再生的途徑。然而，傳統的半導體催化劑，如CdS，由于競爭性的副反應，包括一氧化碳的形成，降低了氫的純度，因此活性低，選擇性差。過渡金屬氮化物最近作為性能改進的助催化劑出現，但選擇性限制仍然存在�；谶@些挑戰，迫切需要開發具有工程活性位點的先進催化劑，以提高氫光重整系統的效率和選擇性。
近期，西安交通大學（Xi’an Jiaotong University）、華南大學（University of South China）和合作研究所的一個研究小組在《碳能源》（Carbon Energy）雜志上報告了一項進展（DOI：10.1002/cey2.70024）。該研究提出了一種含有原子分散銅位的Cu-W2N3助催化劑，當與CdS結合時，它顯著提高了甲酸光重整產氫的效率。新體系具有更高的活性和近95%的氫選擇性，優于傳統的助催化劑。這項工作揭示了如何在助催化劑表面上定制單原子位點，從而有效地指導反應途徑，以產生清潔的氫。
該團隊使用改進的熔鹽方法合成了二維Cu-W2N3納米片，確保了銅的原子分散而不是聚集成納米顆粒。先進的顯微鏡和光譜學證實了在W2N3晶格中嵌入1氧化態的Cu單原子位點的存在。這些位點改變了電子結構，創造了Cu-N-W電子通道，促進了電荷從CdS到助催化劑的快速轉移。性能測試表明，CdS/Cu–W2N3混合物的產氫率為172.69 μmol·h-1，選擇性高達93.7-95%，明顯高于裸CdS（45%）或CdS/W2N3（83%）。
該系統在10個連續周期內也表現出優異的穩定性。機制研究表明，銅單原子通過減少氮空位來抑制一氧化碳的生成，同時為氫的生成提供有效的新活性中心。密度泛函理論計算進一步支持了{001}面上的Cu單原子在能量上有利于氫的形成。總之，這些發現證實了單原子助催化劑的合理設計是在太陽能驅動制氫中同時實現高活性和選擇性的有力策略。
通訊作者Xiangjiu Guan教授說：“我們的研究表明，在氮化鎢中引入單原子銅位從根本上改變了光催化反應的選擇性。這些原子分散的位點不僅加速了電子轉移，而且抑制了產生一氧化碳的競爭途徑。這種雙重功能使我們能夠在陽光下獲得純度非常高的氫。這項工作強調了在原子水平上對助催化劑表面進行精心設計，可以為利用可再生資源高效、可持續地生產氫氣創造新的機會�！�
Cu-W2N3單原子助催化劑的開發為實用的太陽能驅動制氫開辟了新的途徑。通過確保高選擇性和穩定性，該系統解決了光催化氫技術的兩個主要障礙。
除了甲酸，這種設計還可以應用于其他生物質衍生燃料和液氫載體，為碳中和能源轉換與生物質利用的結合提供了一條可持續的途徑。該研究還推進了單原子催化的更廣泛領域，展示了原子精度如何控制反應結果。最終，這種方法為生產高純度氫氣鋪平了道路，作為運輸、儲存和化學工業的清潔燃料。
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